柏林自由大学主校区位于柏林西南方的绿化区达雷姆。早在1911年，德国威廉皇家学会（德国马克斯·普朗克学会前身）成立，并在柏林达雷姆建立研究所。柏林自由大学成立后，使用了前威廉皇家学会部分建筑，并建造新的校园建筑。主校园由建筑设计师于1948年仿照美式大学校园设计建造而成，这在二战后的德国是一种新的尝试。
著名物理学家迈特纳、奥托·哈恩和弗里茨·斯特拉斯曼曾在位于柏
林自由大学校园的哈恩·迈特纳楼（当时为威廉皇家学会化学研究所）里进行试验研究工作，他们一起发现了镤元素，提出用反冲法分离放射性物质的构想。1935-1938年在研究铀经中子轰击后产生的放射性物质方面做了大量工作，最终发现核裂变现象。